二氧化碳电催化转化制甲酸研究获进展
可再生能源驱动的二氧化碳（CO2）电化学还原技术是前景广阔的可持续未来技术。在安培级电流密度下，实现可储存液体燃料的高效生产是二氧化碳电还原技术的瓶颈。同时，在大电流密度下，催化剂表面无论发生CO2还原反应还是析氢反应，H+的快速消耗均使局部处于强碱环境，输入的大部分CO2未被还原，而是通过与OH-反应生成碳酸盐，导致催化剂表面可用的CO2减少，析氢反应占主导，CO2单程碳效率较低，阻碍了CO2电还原的实际应用。
中国科学院上海高等研究院魏伟、陈为、宋艳芳团队，在三维中空镍纤维表面负载氯掺杂的二氧化锡纳米花，在中性条件下实现安培级电流密度高效电催化二氧化碳转化制甲酸。相关研究成果以Chlorine-Doped SnO2 Nanoflowers on Nickel Hollow Fiber for Enhanced CO2 Electroreduction at Ampere-level Current Densities为题，在线发表在《德国应用化学》上。
该研究报道了新型催化电极。这一电极在三维中空镍纤维表面负载氯掺杂二氧化锡纳米花。该电极在将CO2转化为甲酸方面表现出优异的电催化性能，在电流密度2 A cm-2下实现了99%的甲酸法拉第效率和93%的CO2单程转化率。同时，在电流密度3 A cm-2下，甲酸法拉第效率在520 h内保持在94%以上。研究通过电化学实验结果、原位光谱与理论计算证实，中空纤维透散效应增强了传质，与稳定的Sn4+基团和Sn-Cl键协同作用提高了CO2转化活性。氯的掺杂为二氧化锡传递了电子，增强了CO2吸附能力，降低了关键中间体*OCHO生成的反应能垒，促进了甲酸生成。
这一研究为高效CO2电催化转化制甲酸研究提供了新思路。
研究工作得到科学技术部“催化科学”重点专项、中国科学院战略性先导科技专项等的支持。
论文链接
负载氯掺杂的二氧化锡的镍中空纤维气体透散电极CO2电还原示意图
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