光生空穴直接氧化机制为复杂有机废水高效处理提供新见解
华东理工大学教授刘勇弟、副教授周亮团队提出了一种基于光生空穴直接氧化过氧单硫酸盐（PMS）的非自由基途径，用于高选择性生成单线态氧（1O2）的催化机制，在类芬顿反应中展现出极高的污染物光降解效率，为复杂有机废水的高效处理提供了新的科学见解。相关研究成果近日发表于《水研究》。
抗生素在水体中的残留已成为全球性环境问题。基于PMS的高级氧化工艺虽能有效降解此类污染物，但传统自由基路径存在寿命短、易受水质干扰、氧化剂利用率低等局限。1O2是一种非自由基活性氧物种，具有环境适应性强、选择性高等优势，但目前主要依赖超氧自由基的间接转化生成，不仅需要引入外源反应物，还伴随着能量损耗与副反应风险。
研究团队首次在共价有机框架/过氧单硫酸盐（COF/PMS）体系中提出了光生空穴直接氧化机制，实现了催化剂结构单元的多功能集成。具体而言，研究团队精确设计了以三嗪环为核心的PI-COF催化剂，使其兼具光生空穴捕获中心与PMS特异性吸附位点的双重功能。三嗪环结构富集的光生空穴能够原位氧化吸附其上的PMS分子，驱动PMS去质子化过程并直接生成SO5?·。
实验表明，光生空穴主导的活化路径成功规避了传统路径中高能O-O键的直接断裂与自由基链式反应的介入，将反应路径精准导向SO5?·自发生成1O2的非自由基途径，实现了高达99.5%的1O2生成选择性。
为验证该技术的应用潜力，研究团队构建了以PI-COF为活性组分的连续流光反应器。在长达10小时的连续运行中，系统对左氧氟沙星的降解率始终维持在90%以上。理论计算与机理研究证实，该策略通过分子层面的精准调控，显著降低了界面反应能垒，实现了从“电子还原”到“空穴氧化”的路径转型。
相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.watres.2026.125653
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