88.7%能效！中国团队革新Li-CO2电池技术
近日，西安交通大学化学学院科研成果《晶格压缩驱动的电子局域化与Ir-O耦合作用协同实现超低过电位Li-CO2电池》发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上，西安交通大学化学学院硕士生肖纪元为本文第一作者，西安交大化学学院教授丁书江和副教授杨国锐为通讯作者。西安交通大学化学学院为第一通讯单位。
化石能源的持续消耗引发大气CO2浓度急剧攀升，进而加剧了温室效应、海洋酸化等连锁生态危机。为构建碳中和导向的清洁能源体系，亟需发展兼具碳固定与储能双重功能的前沿技术。锂-二氧化碳（Li-CO2）电池凭借其超高理论能量密度（1876 Wh kg-1）及CO2资源化利用特性，成为深海探测、地外基地等密闭高CO2环境的理想供能方案。
示意图。西安交通大学供图
团队深入研究表明，Li-CO2电池的电化学性能与放电产物的理化性质存在强关联性。当前体系存在三种典型反应路径：以Li2C2O4为最终产物的路径需特定催化剂诱导；而不论是以Li2CO3和CO为主要产物的路径还是以Li2CO3和C为主要产物的路径，都受限于Li2CO3的高化学稳定性。这种宽带隙绝缘体不仅直接抬高电化学反应的热力学势垒，其高结晶度的致密堆积特性更显著抑制CO2ER动力学。因此，如何通过催化剂设计实现Li2CO3的非晶/低晶化生长模式调控，成为破解CO2RR/CO2ER双路径动力学瓶颈的关键。
为了解决这一问题，团队提出了电子局域化加速CO2RR，进而强化Ir-O耦合，诱导低结晶度Li2CO3产物从而优化CO2ER进程的晶格压缩策略，该策略使得Li-CO2电池实现了超低过电位（0.33 V）以及超高能量效率（~88.7%），并且在电池运行超过>1100小时后仍能维持3.3 V的稳定充电电位，这是迄今报道的最佳性能。
通过使用一系列原位/非原位表征以及理论计算，团队揭示了晶格压缩导致配位环境变化，从而增强电子局域化效应，加速催化剂表面附近的Li+迁移，使其快速参与CO2RR过程，进而受到强化的Ir-O耦合作用调变Li2CO3分子的对称性，降低其低结晶度，最终促进其高效分解。
该工作得到了国家自然科学基金、山东省重点研发计划和云南省新能源材料创新联合体项目的资助，论文的表征及测试得到了西安交通大学分析测试共享中心的支持。
相关论文信息： https://doi.org/10.1002/anie.202506635
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