非水系氢气氧化反应研究取得进展
锂介导氮气还原是一种极具潜力的绿色合成氨技术。传统体系依赖有机溶剂氧化提供质子，导致体系不稳定，难以连续运行。采用氢气氧化反应（HOR）替代原有溶剂氧化反应，可持续供给质子，为连续合成氨带来了新机遇。然而，HOR在有机电解液体系中面临着本征反应动力学缓慢、催化剂易受溶剂和碳基中间体毒化失活等挑战。
针对这一难题，中国科学院长春应用化学研究所研究团队设计并合成了镍单原子表面调控的铂基催化剂（PtNi1）。该设计利用Ni单原子通过“配体效应”优化Pt位点的电子结构，促进氢中间体（H*）的吸附—脱附行为，有效降低了决速步能垒，从而加速了HOR本征动力学。研究构筑的对四氢呋喃（THF）电解液强吸附的Ni单原子中心，能优先吸附竞争性有机分子，避免了Pt位点被毒化失活，同时提高了THF自身的氧化分解能垒，从而抑制Pt位点上发生溶剂氧化反应。
PtNi1催化剂表现出了卓越的性能：在THF电解液中，其HOR法拉第效率接近100%，且稳定性超过1000小时，抗毒化性能远优于商业Pt电极。
研究团队进一步将该阳极过程与锂介导氮气还原反应耦合，在流动反应器中实现了连续进行的合成氨反应。该系统在40mA cm-2电流密度下实现56.6%的氨法拉第效率和7.77nmol s-1 cm-2的产率，其能耗较传统“牺牲溶剂法”降低约42%。
该催化电极可直接应用于分布式绿氨制备、氢—氨耦合储能、非水系燃料电池等能源存储与转化技术。此单原子掺杂调控贵金属表面的策略，为设计高效且抗毒化的催化剂打开了新思路。
相关研究成果以Surface Modulated Platinum Electrocatalyst via Single Atom Nickel Promoter for Durable Non-aqueous Hydrogen Oxidation为题，发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。研究工作得到国家重点研发计划和国家自然科学基金委项目的支持。
论文链接
电催化氢氧化反应性能
抗毒化机理研究
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