科研人员提出硝酸盐电催化还原制氨反应的选择性描述符
近日，中国科学院院士、中国科学院大连化学物理研究所研究员包信和与研究员高敦峰团队，联合复旦大学教授汪国雄团队，在电化学合成氨研究方面取得进展。该团队提出了羟基吸附可作为铜基催化剂上硝酸盐电催化还原制氨反应的选择性描述符，为高效催化剂和电解质的理性设计提供了新思路。
与能源密集型的哈伯-博施合成氨工艺相比，硝酸盐电催化还原反应（NO3−RR）利用可再生电能，将废水中的NO3−污染物转化为氨，是温和条件下合成氨的重要途径。铜基催化剂表现出较好的NO3−RR性能，但存在反应过电位高、易产生亚硝酸盐副产物、能量效率较低等问题。
该研究采用铜纳米立方体作为模型催化剂，探讨了NO3−RR产物分布对电极电势和NO3−浓度的影响。研究发现，随着电极电势的负移和NO3−浓度的降低，氨的选择性提升。原位谱学表征和理论计算结果表明，这种依赖性源于催化剂表面羟基物种（*OH）的吸附状态变化。具体而言，负移电极电势和降低NO3−浓度均可削弱*OH吸附，促进水解离产生吸附氢物种，利于硝酸根及其含氮中间产物的加氢反应。基于上述反应机理，研究提出了羟基吸附可作为铜基催化剂上硝酸盐电催化还原制氨反应的选择性描述符，并将其应用于指导催化剂和电解质理性设计中，抑制了低过电位下亚硝酸盐副产物的生成。
相关研究成果发表在《美国化学会-催化》（ACS Catalysis）上。研究工作得到国家自然科学基金和中国科学院战略性先导科技专项（B类）等的支持。
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