各向异性层状材料角分辨偏振拉曼光谱定量预测研究获进展
近日，中国科学院半导体研究所谭平恒团队基于对各向异性层状材料黑磷（BP）、Td相二碲化钨（Td-WTe₂）的研究提出一项新理论，任意衬底上的各向异性层状材料，其角分辨偏振拉曼强度（ARPR）都可以通过该理论进行定量预测。该研究有助于深入理解各向异性层状材料的本征属性，解决其在偏振光电子器件中的应用难题。
层状材料按照晶体的面内对称性分为各向同性层状材料（ILM）和各向异性层状材料（ALM），特定过程中，ILM也会转变为ALM，因此，ALM是层状材料中最为广泛的存在。ALM表现出偏振敏感的光学响应和各向异性物性，是偏振光探测器、场效应晶体管和热电器件的潜力材料。深入理解ALM的本征光学各向异性以及光子-电子、电子-声子耦合作用的各向异性，对于推动其在偏振光电子器件中的应用具有重要意义。
角分辨偏振拉曼（ARPR）光谱是研究各向异性材料的光学各向异性、光子-电子和电子-声子耦合的有力工具。此前近半个世纪中，科学界公认其强度可以通过拉曼张量R定量预测，但2015年有研究发现，ALM 的ARPR强度反常地依赖于薄片厚度和激发光波长，且拟合所得的R还受衬底影响。因此，如何定量理解和预测从薄层到类体材料ALM薄片的ARPR强度，是该领域研究的一大难题。
该科研团队系统研究了ALM薄片中的拉曼散射过程，提出了本征拉曼张量Rint和有效拉曼张量Reff的概念。Rint与具有类似能带结构ALM的厚度及其所置的衬底无关，是ALM的本征属性，直接反映了ALM内部拉曼散射发生处声子对应原子位移场所导致的极化率改变程度；Reff则反映了在ALM外部入射光和接收散射光偏振矢量与拉曼散射强度之间的关系。科研团队通过实验测定了厚层BP和4层Td-WTe2薄片中沿特定晶向的复折射率，并全面分析了其光场调制作用，获得了实验材料在常用激光波长下Rint的矩阵元，进而推导出实验材料在上述激光波长下Reff 的矩阵元。基于该参数以及ALM外部入射光、接收散射光即可定量预测ALM薄片的ARPR强度，不需要任何拟合参数。
该理论框架可以拓展到其他任意薄层或者类体材料的ALM薄片，无论其电子特性是否随层数变化、激发光波长是否为共振激发，在获得沿特定晶向复折射率的基础上，都能实现对在任意衬底上相应ALM中ARPR强度的定量预测。
相关研究成果近日在线发表于《先进材料》（Advanced Materials）。
该研究工作获得科技部国家重点研发计划、中国科学院战略性先导科技专项（B类）、国家自然科学基金委优秀青年科学基金项目等的支持。
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