研究实现甲烷选择性转化
近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员侯广进、副研究员高攀团队在甲烷（CH4）选择性氧化研究中取得新进展。团队通过在纳米片丝光沸石（MOR）分子筛上构筑钠—金（Na–Auδ?）界面，在温和条件下实现了甲烷近乎100%选择性氧化为甲醇、乙酸等含氧化合物。相关成果发表在《德国应用化学》。
金属—分子筛催化剂示意图。大连化物所供图
在温和条件下将甲烷经选择性碳—氢（C–H）活化定向转化为高值含氧化物，是实现能源结构升级与温室气体减排的关键途径之一。原位生成过氧化氢（H2O2）活化甲烷C–H键虽可规避外源H2O2的高成本、低效率与储运风险，但如何通过对H2O2生成速率、浓度及活性氧物种的动力学平衡调控，实现C–H键的可控活化并抑制含氧产物的过度氧化，仍是该领域的核心科学问题。
本工作中，团队基于片层MOR分子筛构筑了Na–Auδ?界面，在温和条件下实现甲烷近100%选择性氧化转化，含氧化合物产率达2.02? mmol·gcat-1·h-1。多维谱学表征与理论计算表明，相对于Auδ?位点，Na–Auδ?界面一方面降低甲烷C–H键活化能垒，促进其初始活化；另一方面，该界面位点调控O–O键断裂与H2O解离动力学，实现了H2O2及·OH的可控原位生成，从而在高效活化甲烷与定向转化的同时有效抑制深度氧化。
该工作揭示了温和条件下原位生成H2O2在甲烷C–H键活化中的动态作用机制，提出的界面电子微环境调控策略为实现甲烷选择性可控氧化提供了新思路。
相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.joule.2026.102475
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