我国科学家首次观测到金属/载体界面的体相氧溢流
溢流效应是多相催化反应的重要动态特征之一，这一过程直接影响催化反应的效率与结果。记者15日从中国科学院大连化学物理研究所（以下简称“大连化物所”）获悉，中国科学院院士、该所研究员张涛，研究员黄延强团队，联合刘伟研究员和南方科技大学王阳刚副教授等在多相催化的溢流效应认识上取得重要进展。他们首次在原子尺度上观察并证实了金属/载体界面控制的体相氧溢流现象，明确了该现象在多相催化反应中的重要作用，并据此提出了金属-载体的“表面-界面-体相”协同催化的新机制。相关成果于4月15日发表在学术期刊《自然》。
截至目前，科学家对催化剂表面的溢流行为已有深入认识，但关于负载型金属催化剂的体相，特别是金属/载体界面是否存在类似的溢流过程，以及其如何影响催化反应仍是未解之谜。对此，研究团队聚焦于高性能负载型钌基催化剂的研发，利用原子分辨环境透射电镜，从原子尺度原位解析了金红石型二氧化钛中钌单颗粒的氧化机制，并首次在该过程中观测到体相氧溢流，证实了载体中的晶格氧以空位介导的方式通过界面输运至金属颗粒。与此同时，团队还建立了皮米精度原子应变矢量分析方法，高分辨定量解析了氧溢流的行为，并追踪到界面持续氧输运所引发的载体局域晶格动态应变，进而揭示了金属/载体界面对体相氧溢流的调控作用，阐明了界面结构适配是体相氧溢流通道畅通的保障。这种机制被证实广泛存在于氧化物相低晶格失配度的金属/载体界面催化剂体系中，并在催化反应中发挥关键作用。
据介绍，该研究基于显微可视化证据，发现了金属-载体三维体相参与催化过程的新机制，并揭示了界面结构对反应活性物质迁移的关键影响，为多相催化界面结构设计及动态反应特征提供了新的理论认识。
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