研究开发出高分辨原位二维固体核磁共振新技术
近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员侯广进团队取得新进展，开发出高温高压原位二维固体核磁共振（NMR）表征新技术，并联合南开大学教授戴卫理团队，在高时空分辨下系统揭示了SAPO-34分子筛的晶化机制，该成果为分子筛合成领域提供了重要理论支撑。相关成果发表在《美国化学会志》上。
二维固体核磁共振新技术示意图。大连化物所供图
作为多孔催化材料的核心体系，分子筛凭借其规整的纳米孔道结构和卓越的择形催化性能，在能源化工领域具有不可替代性。其中，SAPO-34分子筛因其在合成气转化和甲醇制烯烃等催化反应中的优异表现，已成为学术界和工业界共同关注的“明星”催化材料。然而，其晶化机理研究长期面临挑战，尤其是在双模板剂存在下的相互作用机制、介稳相演变路径等关键科学问题上，尚未建立完整的理论体系，这严重制约了高性能分子筛的理性设计与可控合成。
固体核磁共振是研究分子筛的强有力工具，多维多核固体核磁共振技术可以提供分子筛原子级空间分辨的精细结构、相互作用等信息。然而，传统二维固体核磁共振谱图采集往往需要数小时乃至数天的累计时间，其时间分辨率与动态过程监测需求存在数量级差距，导致多维固体NMR在化学合成原位监测和反应过程实时追踪等前沿研究中的应用受到严重制约。
本工作中，研究团队设计提出了微量水辅助的双模板无溶剂合成方法，依托前期自主开发的高温高压原位固体核磁共振技术，实现了在分子筛原位合成过程中分钟级二维固体NMR相关谱的连续采集。团队借助于多维核磁共振的原子级空间分辨和动态监测的时间分辨优势，在高时空分辨尺度下完整捕获了SAPO-34分子筛晶化过程中精细的结构动态演化过程及机制。研究表明，在分子筛成核诱导期中，还存在着中间体形成的诱导期。
该研究工作不仅加深了对分子筛晶化机制的理解，其建立的NMR表征技术更可拓展至其他功能材料合成和催化反应过程的研究，为精准设计和可控合成提供了新研究手段。
相关论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.5c02853
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